Переславский дендрологический сад был создан по инициативе Заслуженного лесовода России Сергея Федоровича Харитонова. Работая начальником лесозаготовительного участка и лесничим переславского лесничества, он начал заниматься созданием продуктивных лесных культур сосны, ели и лиственницы. Будучи очень увлеченным человеком, беспредельно любящим растения, С.Ф. Харитонов в 50-е годы серьезно занимался интродукционной работой. Свои первые опыты по акклиматизации хвойных и лиственных пород он проводил на приусадебном участке площадью в 15 соток.
В 1952 г лесничеству был выделен земельный участок на пустыре площадью в 1 га, куда были высажены первые интродуцированные растения. С 1960 г начались систематические работы по селекции и интродукции, по расширению коллекции древесных и кустарниковых пород из различных климатических и географических зон бывшего Советского союза и зарубежных стран. Площадь под опытные посадки увеличилась до 3 га, где бал заложен маточный плодовый сад с 20 сортами яблонь, предназначенных для приусадебного садоводства.
С 1962 г площадь дендрологических посадок расширилась до 20 га. Была заложена плантация аронии черноплодной алтайской селекции, а в междурядьях плодового сада и вдоль берега оврага, пересекающего территорию сада с севера на юг, были посажены хвойные и лиственные породы. Среди деревьев, высаженных рядами и группами в регулярном стиле, были представлены лиственница сибирская, кедр сибирский, различные формы ели европейской, бархат амурский и орех гибридный селекции А.С. Яблокова. В этот период был заложен небольшой питомник древесных пород. Саженцы, черенки и семена приобретались в Ивантеевском питомнике через лабораторию лесной генетики, селекции и семеноводства, в Главном ботаническом саду им. Н.В. Цицина РАН и в других специализированных ботанических и лесных учреждениях. Небольшое количество выращенных саженцев реализовывалось населению.
Одновременно с этой работой обустраивалась территория дендрологического сада. На месте бывшего оврага был устроен каскад прудов, состоящих из 6 плотин, заасфальтированы дорожки, сооружены площадки хозяйственного назначения, построено несколько подсобных помещений.
Дендросад быстро расширялся. К 1976 г его посадки занимают 25 га, а обширная коллекция уже насчитывает более 150 видов, форм и сортов растений из различных климатических зон бывшего СССР и зарубежья.
Важным событием в жизни и деятельности дендросада того периода было его признание как опорного пункта по селекции и интродукции растений в Ярославской области и регистрация в Международном каталоге ботанических садов в г. Праге Карловским университетом.
В 1977 г для проведения более масштабных работ в области интродукции растений площадь дендросада увеличилась до 47 га.
В 1978 г начались большие работы по освоению новой территории на площади в 25 га. Предстояло, согласно генерального плана реконструкции и расширения дендросада, подготовленного проектным институтом Союзгипролесхоз, осуществить новое строительство при участии специалистов ГБС РАН, ВНИИЛМ и ВИЛАР.
Проект дендрологических посадок сочетал в себе специфику ботанического сада и лесного дендрария и был выполнен в пейзажном стиле. В этот период территория дендросада была огорожена металлической изгородью (общий периметр 4 км) и обустроена дорожно-тропиночной сетью с асфальтовым и щебеночно-гравийным покрытием протяженностью в 8 км. На территории дендросада был устроен искусственный водоем (площадь - 0,8 га) и реконструирован Краськовский пруд, созданный еще в XVI веке.
Согласно проекту, растения размещались по ботанико-географическому принципу, объединяющему их по общности географического происхождения. Пространственная группировка растительного материала осуществлялась по географическим отделам, внутри которых применялся систематический принцип посадки растений.
Все растения в дендрологическом саду представлены в 8 географических отделах-экспозициях: Северная Америка, Крым и Кавказ, Дальний Восток, Япония и Китай, Сибирь, Восточная Европа, Западная Европа, Средняя Азия. Они высаживались в возрасте 3-5 лет в группы различной формы и плотности. Высокая плотность посадки обеспечивала сомкнутый рост, который создавал благоприятные условия для перекрестного опыления и самоизреживание, как в лесной обстановке. Рыхлые посадки, наоборот, усиливали ветвление и образование мощных, низкоопущенных крон, тем самым лучше выявляя декоративные свойства растений.
Одновременно с отделами-экспозициями растнеий были заложены опытно-экспериментальные участки научных учреждений страны. Это участки для ВНИИЛМ, ГБС РАН, НИЗИСНП и демонстрационный участок ВИЛАР.
В 1990 г. дендросад получил новую прирезку пахотной земли площадью 13 га, которая остается пока неосвоенной.
В 1992 г. дендросад был включен в региональный Совет ботанических садов центра европейской части России.